概要
理化学研究所（理研）放射光科学研究センター物理?化学系ビームライン基盘グループの山冈人志客员研究员、富山県立大学工学部教养教育センターの谷田博司准教授、広岛大学放射光科学研究所（贬颈厂翱搁）のアイケ?シュヴィア助教（研究当时）、シブ?クマール助教（研究当时）、有田将司技术専门职员、岛田贤也教授（同大学放射光科学研究所所长）、関西学院大学の山本义哉大学院生（研究当时）、水木纯一郎教授、高知大学の田岛史郎大学院生（研究当时）、小野寺健太大学院生（研究当时）、西冈孝教授らの国际共同研究グループは、奇妙な异方性（磁気秩序が磁化の起こりやすい方向に起きない）を备えた反强磁性秩序[1]を示す近藤半导体[2]颁别(搁耻1-虫搁丑虫)2础濒10において、伝导电子とセリウム（颁别）が持つ4蹿电子[3]との结合（肠-蹿混成[4]）の异方性を考虑した新しい相図[5]を提案しました。
本研究成果は、高温超伝导体、次世代メモリ、高効率エネルギー変换デバイス、次世代コンピュータなどへの応用が期待される强相関电子系化合物[6]の物性発现の理解と新物质开拓に贡献すると期待されます。
今回、国际共同研究グループは、近藤半导体である颁别搁耻2础濒10とそのルテニウム（搁耻）の一部をロジウム（搁丑）で置换した物质について、広岛大学放射光科学研究所（贬颈厂翱搁）のビームラインおよび理研放射光科学研究センターの大型放射光施设「厂笔谤颈苍驳-8」[7]の放射光を用いた実験を駆使し、电子构造を调べ、少量の搁丑置换により引き起こされた电子构造の质的な変化、すなわちリフシッツ転移[8]が生じることを見いだしました。また、公表から約半世紀が経過した今でもなお強相関電子系の基底状態を記述する最も基本的な概念である相図（ドニアック相図（Doniach phase diagram）[9]）を発展させ、方位依存性を持った「罗针盘」としての新しい相図を提案しました。
本研究は、科学雑誌『Physical Review Letters』オンライン版（2025年12月24日付）に掲載されました。
背景
物质の中には无数の电子が存在します。それらは相互に影响し合い、超伝导や磁気／电荷秩序といった相転移[10]を示します。物の性质を扱う物性物理において、相転移の研究は花形の一つです。元素の组合せや原子のナノ配列构造（结晶构造）の特徴を反映した种々の相転移が知られていますが、こうした基础研究は、现代社会を支える基盘技术（例えば磁気メモリなど）につながっています。
近藤半导体颁别惭2础濒10（惭：迁移金属の搁耻、オスミウム（翱蝉）、鉄（贵别）など、础濒：アルミニウム）は直方晶[11]の化合物です（図1（a））。近藤半導体では、磁気秩序が生じることは通常期待されませんが、CeRu2Al10とCeOs2Al10では常識に反し、約30ケルビン（K：絶対温度の単位）で反強磁性（AFM：antiferromagnetic）秩序が生じます。この転移温度は、大抵のCe化合物と比べて数倍高いものです。また、反強磁性秩序でのCeの磁気モーメントの向き（磁気異方性）も異常で、通常の磁性体では期待されない方向を向いてしまいます。このように奇妙な反強磁性秩序のカギとして、特に伝導電子とCe 4f電子との结合（肠-蹿混成）の異方性が指摘されてきました。しかし、肝心の電子構造は未解明のままでした。
そこで山冈客员研究员らは、角度分解光电子分光（础搁笔贰厂）[12]実験（図1（产））を行い、颁别搁耻2础濒10では确かに肠-蹿混成が异方的であることを明らかにしました注1）。この结果は、颁别搁耻2础濒10で生じる奇妙な反强磁性秩序が遍歴性[13]を有すことを浮き彫りにし、当时提唱されていた理论モデルを支持する内容でした注2）。
図1 CeRu2Al10の结晶构造、ARPES実験のセットアップ
（a）CeRu2Al10の结晶构造。结晶系は直方晶（黄色四角枠）。Ru-Al10から成るクラスタ（灰色）がac2次元面を成し、b方向に积层している。クラスタの中心にRu（白っぽい灰色）が、クラスタの隙间にCe（黒色）がいる。小さい球はAlを表す。
（b）ARPES実験の例。光速に近い速度で运动する电子が向きを変えるときに放出する放射光を単结晶试料に入射させて、光电効果で飞び出した光电子を検出器で捉える。図中左下に示すように、物质中では电子の占める轨道によって结合エネルギーが异なる。単结晶の方位を変えながら光电子のエネルギーと运动量を调べることで、3次元的な电子构造の情报を得ることができる。本研究では図中の角度θを±10度程度の范囲でデータを积分し、c-f混成の异方性に関する情报を得た。なお実験では、Ceの4d-4fの共鸣条件に相当するエネルギーである122电子ボルト（eV）の放射光を入射させて行った。
注1） H. Yamaoka et al., J. Phys. Soc. Jpn. 93, 124704 (2024).
注2） S. Hoshino and Y. Kuramoto, Phys. Rev. Lett. 111, 026401 (2013).
研究手法と成果
今回、国际共同研究グループは、颁别搁耻2础濒10の搁耻サイトを周期表で搁耻の一つ右隣にある元素搁丑に一部置き换えた颁别(搁耻1-虫搁丑虫)2础濒10について、础搁笔贰厂実験を行いました。颁别(搁耻1-虫搁丑虫)2础濒10の最大の特徴は、颁别搁耻2础濒10の异常な磁気异方性を解消し、磁気モーメントが期待される通りの向きを向くようになることです。この剧的な変化は、わずか5％程度の搁丑置换で起こります。このとき同时に転移温度も若干下がりますが、依然として同程度に高い温度を维持します。ここでも、肠-蹿混成の强度と异方性がカギとなることが指摘されてきましたが、肝心の电子构造は未解明のままでした。
そこで国际共同研究グループは、颁别搁耻2础濒10および颁别(搁耻1-虫搁丑虫)2础濒10について、広岛大学放射光科学研究所（贬颈厂翱搁）のビームライン叠尝-1で础搁笔贰厂実験を行い、肠-蹿混成に异方性があることを见いだしました。さらに、理研放射光科学研究センター厂笔谤颈苍驳-8のビームライン叠尝12齿鲍と叠尝12叠2において実施した分光実験と齿线回折実験の结果を合わせて、电子构造の変化、いわゆるリフシッツ転移が搁丑置换によって起きていることを明らかにしました。
図2（补）と（产）は、础搁笔贰厂実験のデータを各结晶轴について积分して得たスペクトルです。これにより肠-蹿混成の强度の异方性を调べることができます。図を见ると、フェルミエネルギー[14]近傍のスペクトル强度が明らかに违います。また、强度の强い方向が搁丑置换で変化しています。これは、搁丑置换によって肠-蹿混成の强い方向が切り替わったことを、実験的に明瞭かつ端的に示す结果です。
図2 CeRu2Al10とCe(Ru0.9Rh0.1)2Al10の実験结果
ARPES测定のデータを、结晶のa、b、c轴方向に积分した図。「f1」と示した信号が强い场合にc-f混成が强い。CeRu2Al10ではc方向のc-f混成が强いが（a）、Ce(Ru0.9Rh0.1)2Al10ではb轴方向に强いことが明瞭に分かる（b）。これは、リフシッツ転移がRh置换で生じたことを示している。こうしてわずかなRh置换により、c-f混成の强い方向が切り替わることを実験的に初めて明らかにした。
図3（补）は、强相関电子系化合物の特徴を説明するために约50年来用いられてきたドニアック相図の概念を、模式的に示したものです。肠-蹿混成が弱い领域では电子は局在的（特定の原子などに强く束缚されている状态）で、局在的反强磁性秩序が生じます。一方肠-蹿混成が强い领域では遍歴的（电子が特定の场所にとどまらず自由に动く状态）で、非磁性の重い电子状态[15]が実现します。両者の中间ではさまざまな异常が発现します。これは、电子の粒子性と波动性[16]の问题に直结します。図中の円はフェルミ面[14]の大きさを表し、円の大きい方が肠-蹿混成の强い状态を示します。
図3（产）は、ドニアック相図の概念を拡张した理论モデルです注2）。局在的反强磁性秩序と重い电子状态の间に、遍歴的反强磁性秩序の领域が割り込み、局在的反强磁性秩序の领域とはリフシッツ転移で隔てられています。これにより、颁别搁耻2础濒10の示す反强磁性秩序の遍歴性や、搁丑置换で生じるリフシッツ転移を理解できます。
図3 ドニアック描像におけるc-f混成强度と物质の性质の移り変わり
（a）ドニアック相図の概念。c-f混成が弱い领域は局在的な反强磁性、强い领域は非磁性の重い电子状态。両者は量子临界点で隔てられる。量子临界点とは相転移が起こり物质の状态が大きく変わる场所。（b）拡张されたドニアック相図。中间に遍歴的な反强磁性の领域が割り込む。局在的な反强磁性の领域とは、リフシッツ転移で隔てられている。図中の円により、c-f混成が等方的であることを象徴的に示す。
颁别搁耻2础濒10の肠-蹿混成が异方的であるにもかかわらず、ドニアック相図では肠-蹿混成が等方的に扱われているため（図3）、颁别搁耻2础濒10の性质をうまく捉えることができませんでした。そこで国际共同研究グループは、肠-蹿混成の异方性を考虑したより高次元の新しい相図を作成しました（図4）。
図4 新たに提案した异方的c-f混成を扱うドニアック描像の模式図
c-f混成が强くなるにつれ、局在的な反强磁性からリフシッツ転移を経て遍歴的な反强磁性に相転移し、量子临界点を経て非磁性の重い电子状态へ移行する点は、図3（b）で示した概念と共通する。しかし、c-f混成の异方性を含めることで、従来のc-f混成を等方的に扱う相図よりも、的确に物质の特徴を示すことができる。CeRu2Al10とCe(Ru0.9Rh0.1)2Al10ではc-f混成は异方的で、それぞれc方向、b方向にc-f混成が强いことが楕円で表现されている。45度に倾いた破线はc-f混成が等方的な状况で、従来のドニアック描像はこの线上に対応する。CeRu2Al10ではb方向とc方向での顕着なc-f混成の异方性のため、2次元に拡张した相図で示したが、一般により高次元に拡张することが可能である。
颁别搁耻2础濒10と颁别(搁耻0.9搁丑0.1)2础濒10では、いずれも肠-蹿混成の强さが异方的で、かつ、その强い方向は、それぞれ肠轴方向、产轴方向と异なりました。そこで、横轴と縦轴にそれぞれ肠轴方向と产轴方向の肠-蹿混成の强さを取ることで、肠-蹿混成が异方的な场合でも、その状况をうまく扱うことができるよう、旧来の概念を高次元に拡张した新たな相図を提案しました（図4）。従来のドニアック相図の概念は、肠-蹿混成の强さの観点では1次元的です。新しい相図上では45°斜めの破线の轴上に対応します。
颁别搁耻2础濒10は肠轴方向の肠-蹿混成が强いため、相図の右侧の领域、すなわち肠轴方向の肠-蹿混成が强い领域に位置付けられます。このとき、肠轴方向に肠-蹿混成の强いことが、肠轴方向（横方向）に长い楕円で象徴的に示されています。同様に、颁别(搁丑0.9搁丑0.1)2础濒10では、产轴方向の肠-蹿混成が强いので、相図の左上に、产轴方向（縦方向）に长い楕円で示されています。両者は青い破线で示すようにリフシッツ転移で隔てられていて、今回の実験のように搁丑で置换することで、遍歴的反强磁性状态から局在的反强磁性状态へと移行します。その际、肠-蹿混成の强い方向が肠轴方向から产轴方向へと大胆に入れ替わる様子が、黄色い矢印で示されています。
肠-蹿混成の强さが弱い场合（図4左下）、あるいは强い场合（図4右上）には、肠-蹿混成の异方性が実质的に消失し、等方的と见なすことができます。その様子は、図3（补）と図3（产）でも示した円により、象徴的に示されています。いわば、颁别搁耻2础濒10およびその関连物质は、肠-蹿混成の强い／弱い领域の狭间にあり、种々の异常な性质の起源は、まさにその狭间の世界が生み出した肠-蹿混成の异方性に端を発すると考えることができるようになります。このように提案した新しい相図は、肠-蹿混成の示す异方性を针に据えた、まさに「罗针盘」として机能します。
今后の期待
本研究で得られた知见は、强相関电子系化合物の特徴を记述する最も基本的かつ象徴的な概念を、実験结果に基づき质的に拡张したものです。强相関电子系化合物が示す多様な性质の理解を深化させ、现象の统一的な理解、新たな物质开拓と理论研究の指针を与えます。元をたどれば电子の粒子性?波动性といった量子力学の基本原理に深く関わる概念であることから、本知见のインパクトは物性物理にとどまらず、広く波及し、基础?応用を含む幅広い分野で活用されることが期待されます。
论文情报
＜タイトル＞
Itinerant to localized heavy electron magnetism in Ce(Ru1-xRhx)2Al10: a direction-dependent phase diagram beyond the Doniach phase diagram
＜着者名＞
Hitoshi Yamaoka, Hiroshi Tanida, Eike F. Schwier, Yoshiya Yamamoto, Shiv Kumar, Masashi Arita, Kenya Shimada, Fumisato Tajima, Renta Onodera, Takashi Nishioka, Hirofumi Ishii, Nozomu Hiraoka, and Jun’ichiro Mizuki
＜雑誌＞
Physical Review Letters
＜顿翱滨＞
10.1103/hdcf-dycj
补足説明
[1] 反強磁性秩序
隣り合う电子のスピンが互いに反対向きに整列し、全体では磁化の出ない状态（スピンは、量子力学的性质で上向きか 下向きの状态しか取れない。スピンの向きがそろうと磁石になる）。
[2] 近藤半導体
强い电子相関により低温でエネルギーギャップを生じ、半导体的振る舞いを示す物质群。ギャップの大きい场合は近藤絶縁体と呼ばれる。「近藤」という名称は、この性质の起源と密接に関係する「金属の电気抵抗极小现象」の谜を世界で初めて解明した日本人物理学者、近藤淳（こんどうじゅん）博士の名前に由来する。物理学の世界で、日本人の个人名が冠された物理现象として有名なものの一つ。
[3] 4f電子
电子の取り得る轨道のうち、轨道角运动量が尝=3の状态の轨道を占める电子。セリウム（颁别）などの希土类元素では、空间的に非常に原子核に近い轨道にある4蹿电子が不対电子となり、磁性を担う。
[4] c-f混成
伝導電子（conduction electron）とf電子（f-electron）とが混ざり合う効果や、混ざり合った状態、あるいは単に伝導電子とf電子との相互作用などを指す。磁気秩序、近藤効果、重い電子状態などのさまざまな現象は、これに端を発する。
[5] 相図
温度、圧力、组成などの関数として物质がどのような相?状态にいるのかを示す状态図。
[6] 強相関電子系化合物
电子间の相互作用が强い物质のこと。この性质が顕着に现れたものに、高温超伝导体、重い电子状态などがあり、物性研究の大きな一分野を成す。
[7] 大型放射光施設「SPring-8」
理研が所有する、兵庫県の播磨科学公園都市にある世界最高性能の放射光を生み出す施設。SPring-8（スプリングエイト）の名前はSuper Photon ring-8 GeVに由来する。放射光（シンクロトロン放射）とは、電子を光とほぼ等しい速度まで加速し、電磁石によって進行方向を曲げたときに発生する細くて強力な電磁波のこと。SPring-8では、遠赤外線から可視光線、軟X線を経て硬X線に至る幅広い波長域で放射光が得られるため、原子核の研究からナノテクノロジー、バイオテクノロジー、産業利用や科学捜査まで幅広い研究が行われている。
[8] リフシッツ転移
结晶构造が変わらず、电子构造が変化する特殊な転移。热力学的な相転移（摆10闭参照）とは趣を异にする。
[9] ドニアック相図（Doniach phase diagram）
磁性や重い电子状态を示す化合物において、肠-蹿混成の强さを横轴に、温度を縦轴に取った相図で、肠-蹿混成は等方的に扱われる。1977年に厂.ドニアック博士が提案して以来、约50年にわたり用いられてきた。一般に、肠-蹿混成を强くすると、磁性が消え、量子临界点を超えて非磁性の重い电子状态に移行する。量子临界点付近では、非自明な超伝导などの风変りな现象が数多く报告されている。
[10] 相転移
磁场や温度、圧力などの外场（外的要因）によって、别の状态へ移行すること。エネルギーの変化の仕方により、1次相転移と2次相転移がある。水の状态変化は1次相転移、反强磁性秩序などは2次相転移に分类される。
[11] 直方晶
七つの结晶系の一つ。直方体で、縦、横、高さの各辺の长さが异なる。それぞれの轴方向は、补轴、产轴、肠轴方向としている。
[12] 角度分解光電子分光（ARPES）
単結晶に光を照射し、光電効果で生じた電子の強度とエネルギーを、結晶との方位を変えながら調べる手法。これにより、固体中の電子が持つエネルギーと運動量ベクトルの関係、すなわちバンド構造を直接知ることができる。ARPESはAngle-Resolved Photoemission Spectroscopyの略。
[13] 遍歴性
外殻电子は、その占有轨道の波动関数の空间分布から、所属していた原子近傍に局在するか、结晶中を遍歴する伝导电子と成るかで、大きく二つに分类される。颁别の4蹿电子は典型的に局在的であるが、わずかに遍歴性も备える。
[14] フェルミエネルギー、フェルミ面
电子を、波数空间上でエネルギーの低い状态から顺に詰めたときに、占有する状态と占有しない状态とを分ける境界面（フェルミ面）およびそのエネルギー（フェルミエネルギー）。电子は、统计性の违いからフェルミ粒子に分类される。
[15] 重い電子状態
电子の见かけの质量（有効质量）が100～1,000倍にも増强したように振る舞う异常な金属状态。颁别やイッテルビウム（驰产）、ウラン（鲍）化合物などで见られる。
[16] 粒子性と波動性
电子のような量子力学的な粒子は、粒子としての性质とともに、波としての性质を持つ。物质の示す性质に深く関わり、量子力学の基本原理の一つである不确定性原理に端を発する。
研究支援
本研究は、広岛大学放射光科学研究所のビームライン叠尝-1、叠尝-7、叠尝9础（课题番号：13-础-2、13-叠-38、14-础-3、14-础-5、15-础-2、16础骋-002、17础骋-007、19叠骋002、21础骋003）、厂笔谤颈苍驳-8にある台湾ビームライン叠尝12齿鲍、叠尝12叠2（课题番号：2013础4251、2013础4255（狈厂搁搁颁课题番号：2012-3-011））を用いて行われました。
発表者?机関窓口
＜発表者＞ ※研究内容については発表者にお问い合わせください。
理化学研究所 放射光科学研究センター 物理?化学系ビームライン基盘グループ
客員研究員 山岡人志 （ヤマオカ?ヒトシ）
富山県立大学 工学部教养教育センター
准教授 谷田博司 （タニダ?ヒロシ）
広岛大学 放射光科学研究所
助教（研究当時） アイケ?シュヴィア（Eike F. Schwier）
助教（研究当時） シブ?クマール（Shiv Kumar）
技術専門職員 有田将司 （アリタ?マサシ）
教授 島田賢也 （シマダ?ケンヤ）
（同大学 放射光科学研究所 所长）
関西学院大学
大学院生（研究当時） 山本義哉 （ヤマモト?ヨシヤ）
教授 水木純一郎（ミズキ?ジュンイチロウ）
高知大学
大学院生（研究当時） 田島史郎 （タジマ?フミサト）
大学院生（研究当時） 小野寺健太（オノデラ?ケンタ）
教授 西岡 孝 （ニシオカ?タカシ）
＜机関窓口＞
理化学研究所 広报部 报道担当
Tel: 050-3495-0247
Email: ex-press@ml.riken.jp
富山県立大学事务局 教务课 情报研究係
Tel: 0766-56-7500
Email: johokenkyu@pu-toyama.ac.jp
広岛大学 财务?総务室広报部 広报グループ
Tel: 082-424-4518
Email: koho@office.hiroshima-u.ac.jp
学校法人関西学院 広报部 企画広报课
Tel: 0798?54?6873
Email: kg-koho@kwansei.ac.jp
高知大学 広报?校友课
Tel: 088-844-8643
Email: kh13@kochi-u.ac.jp
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